光活化的单离子催化剂可分解二氧化碳

一组科学家发现了一种单点可见光活化催化剂，可将二氧化碳(CO2)转化为“积木”分子，可用于制造有用的化学物质。这一发现开启了利用阳光将温室气体转化为碳氢燃料的可能性。

科学家使用美国能源部(DOE)布鲁克海文国家实验室用户设施国家同步加速器光源II，揭示有效反应的细节，该反应使用单一钴离子来帮助降低能量障碍。打破CO2。该团队在刚刚发表在“美国化学学会杂志”上的一篇论文中描述了这种单点催化剂。

将CO转化2成更简单的部件-一氧化碳(CO)和氧气-具有有价值的现实世界的应用。“通过打破CO2，我们可以一举两得-去除大气中的二氧化碳，使积木制作燃料，”阿纳托利福仁，与布鲁克海文实验室和石溪大学的联合任命一位化学家说。Frenkel领导了努力了解催化剂的活性，该催化剂由新罕布什尔大学的物理化学家Gonghu Li制作。

“我们现在有证据表明，我们已经做了一个单中心催化剂，没有以前的工作报告太阳能CO2使用单个离子减少，”弗兰克尔说。

打破了保持二氧化碳债券2一起花费了大量的精力和很长一段时间的。因此，Li开始研发催化剂以降低能量障碍并加速该过程。

“问题是，在几种可能的催化剂之间，这些催化剂在工业中是否有效且实用?”弗伦克尔说。

破坏CO2键所需的一个关键成分是电子供应。当被称为半导体的材料被光的能量激活时，可以产生这些电子。光可以“踢出”电子，可以说它们可以用于催化剂的化学反应。阳光可能是这种光的天然来源。但是许多半导体只能通过紫外线激活，紫外线占太阳光谱的不到5%。

“挑战在于找到另一种半导体材料，在这种材料中，自然太阳光的能量将完美地匹配以发射电子，”Frenkel说。

科学家还需要将半导体与由自然界中大量存在的材料制成的催化剂结合，而不是稀有的昂贵金属，如铂。他们希望催化剂具有足够的选择性，只能驱动将CO2转化为CO的反应。

“我们不希望被用于除减少二氧化碳等反应电子2，”弗兰克尔说。

钴离子与石墨碳氮化物(C3N4)结合，这是一种由碳，氮和氢原子组成的半导体，为满足这些要求而勾选了所有方框。

“人们对使用C3N4作为无金属半导体来收集可见光并驱动化学反应非常感兴趣，”Li说。“光照射下由C3N4产生的电子具有的能量高到足以减少CO2。这种电子往往没有寿命足够长的时间以允许它们行进到用于在化学反应中使用的半导体表面上。在我们的研究中，我们采用了一个共同的通过使用牺牲电子供体为催化剂建立足够的高能电子的有效策略。这种策略使我们能够专注于CO2还原的催化作用。最终，我们希望使用水分子作为催化剂的电子供体，“他加了。

李实验的博士后研究员Peipei Huang通过简单地将钴离子沉积在由市售尿素制成的C3N4材料上来制造催化剂。随后，该团队与新罕布什尔大学的Christine Caputo和伍斯特理工学院的Ronald Grimm合作，采用各种技术对合成的催化剂进行了广泛的研究。

催化剂在可见光照射下在CO2还原中起作用。

“这种催化剂做了它应该做的事-打破CO2和CO使在可见光很好的选择性，”弗兰克尔说。“但下一个目标是了解它的工作原理。如果你能理解它的工作原理，你可以根据这些原则制作新的更好的材料。”

因此，Frenkel和Li进行了头脑风暴的实验，可以精确地显示催化剂的结构。结构研究将为科学家提供有关钴原子数量，它们相对于碳和氮原子的位置以及科学家可能进行调整以试图进一步改进催化剂的其他特征的信息。

他们转向NSLS-II的快速X射线吸收和散射(QAS)光束线，以使用X射线吸收光谱。在铅光束科学家Steven Ehrlich的帮助下，Frenkel的学生Jiahao Huang获取了数据并分析了光谱。

在这种技术中，来自NSLS-II的X射线被样品中的原子吸收，然后射出电子波。光谱显示了这些电子波如何与周围原子相互作用，类似于湖面遇到岩石时涟漪的破坏方式。

“为了能够进行X射线吸收光谱(XAS)，我们需要调整和扫描X射线束撞击样品的能量，”Ehrlich说。“每个元素都能吸收不同能量的X射线，称为吸收边缘。在新的QAS光束线上，我们可以扫描不同元素的吸收边能量的X射线能量，例如钴。在这种情况下，我们测量每个X射线能量值的样本吸收的光子数。“

此外，Frenkel解释说，“每种类型的原子产生不同类型的电子波纹，当被X射线激发时，或被其他波纹击中时，所以X射线吸收光谱告诉您周围原子是什么以及多远，有多少。“

分析表明，催化剂分解CO2是由钴的单个离子构成的，所有钴离子都被氮原子包围。

“没有钴 - 钴对。因此，这证明它们实际上是单个钴原子分散在表面上，”Frenkel说。

“这些数据还缩小了可能的结构安排，为理论家提供了充分评估和理解反应的信息，”Frenkel补充道。

Frenkel说，尽管论文中概述的科学尚未实际应用，但应用的可能性很大。在未来，这种单中心催化剂可以在大型区域中使用具有丰富的太阳光分解多余的CO2在大气中，类似于植物的方式打破CO2和重用其积木的过程中建立的糖光合作用但科学家可能不会制造糖类，而是使用CO构建块来生成合成燃料或其他有用的化学物质。

该研究由美国能源部科学办公室和部分国家科学基金会支持。

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