新的突破可能导致更安全的储能

哥伦比亚大学工程与应用科学学院的工程师观察了二氧化碳在电极 - 电解质界面如何被激活。使用表面增强拉曼光谱，该发现将催化剂设计从试错法范式转变为合理的方法，并可能导致替代的，更便宜的，更安全的可再生能源储存。长期以来，科学家们一直在寻求将丰富的二氧化碳转化为有用的产品，如化学品和燃料早在1869年，他们就能够将二氧化碳电催化转化为甲酸。在过去二十年中，地球大气中二氧化碳的增加大大加速了使用可再生能源(包括太阳能，风能和潮汐能)的二氧化碳转化研究。由于这些资源是间歇性的 - 太阳不会每天都在发光，风也不会持续吹 - 如何安全且经济地储存可再生能源是一项重大挑战。

可视化从基于化石燃料的空气污染经济转向基于可再生能源的清洁经济，这通过将大量二氧化碳电催化转化为燃料和其他有用化学品来促进。这种反应的瓶颈是线性CO2分子的激活，吸附羧酸盐CO2-具有椅状几何形状。图片来源：Irina Chernyshova和Sathish Ponnurangam /哥伦比亚工程。单击图像查看最大视图。

最近对电催化二氧化碳转化的研究指出了使用二氧化碳作为原料和可再生电力作为合成不同类型燃料和乙烯，乙醇和丙烷等增值化学品的能源供应的方法。但科学家们甚至还不了解这些反应的第一步 - 二氧化碳活化，或接受第一个电子时催化剂表面线性二氧化碳分子的转化。

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了解活化二氧化碳的确切结构至关重要，因为其结构决定了反应的最终产物和能源成本。该反应可以从许多初始步骤开始并经历许多途径，通常给出产物的混合物。如果科学家们弄清楚这一过程是如何运作的，那么他们将能够更好地选择性地促进或抑制某些途径，从而为这项技术开发出商业上可行的催化剂。

哥伦比亚工程公司的研究人员已经宣布他们解决了第一块拼图，他们已经证明了二氧化碳电还原开始于一个常见的中间体，而不是通常认为的两个。他们应用了一套全面的实验和理论方法来确定第一个CO2电还原中间体的结构：羧酸盐CO2与C和O原子相连。他们的突破，在线发表于PNAS，采用表面增强拉曼散射(SERS)代替更常用的表面增强红外光谱(SEIRAS)。光谱结果通过量子化学模型得到证实。

该论文的主要作者，地球与环境工程系副研究员Irina Chernyshova说：“我们关于二氧化碳活化的研究结果将为各种各样的可能性敞开大门：如果我们能够完全理解二氧化碳电还原，我们就能够减少对化石燃料的依赖，有助于减缓气候变化。此外，我们对固 - 水界面CO2活化的深入了解将使研究人员能够更好地模拟益生元情景，从二氧化碳到复杂的有机分子，这些分子可能导致我们星球上的生命起源。

他们决定使用SERS而不是SEIRAS进行观察，因为他们发现SERS具有几个显着优势，可以更准确地识别反应中间体的结构。最重要的是，研究人员能够测量沿着整个光谱范围和操作电极(在操作中)在电极 - 电解质界面处形成的物种的振动光谱。利用量子化学模拟和传统的电化学方法，研究人员能够首先详细了解如何在电极 - 电解质界面激活CO2。

了解第一反应中间体的性质是将电催化CO 2转化为有用化学品的商业化的关键步骤。它为从试错法范式转向合理的催化剂设计奠定了坚实的基础。

该论文的共同作者Sathish Ponnurangam是Somasundaran实验室的前研究生和博士后，他现在是加拿大卡尔加里大学化学和石油工程助理教授，他说：“凭借这些知识和计算能力，研究人员将能够预测更准确地说，对不同催化剂的反应，并指出最有希望的催化剂，可进一步合成和测试。“

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来自CalTech的William Goddard，Charles和Mary Ferkel化学，材料科学和应用物理学教授的第三方观点没有参与该研究，他说：“哥伦比亚工程实验提供了我们应该能够获得的非常详细的细节。对计算模型的确定验证。我希望，与我们的理论一起，哥伦比亚工程实验将提供精确的机制，并研究不同合金，表面结构，电解质，添加剂的机制如何变化，应该能够优化水喷射的电催化剂(太阳能燃料) ，二氧化碳减少到燃料和有机原料，N2减少到NH3，以获得更便宜的肥料，

电催化和光催化(所谓的人工光合作用)是实现可再生能源有效储存的最有前景的方法之一。二氧化碳电还原由于其与光合作用的相似性，已经吸引了150多年的研究人员的想象力。就像植物将太阳光转化为化学能一样，催化剂将可再生能源提供的电子转化为化学能，储存在二氧化碳的还原产物中。除了应用可再生能源之外，电催化技术还可以为载人火星任务和集群提供燃料，为回程提供燃料，而来自二氧化碳的含碳化学物质占该行星大气的95%。

Ponisseril Somasundaran，LaVon Duddleson Krumb地球与环境工程系矿物工程教授说：“我们希望我们的研究结果和方法能够推动如何加快速度，降低能源成本，不仅是电催化还是光催化减少二氧化碳。在后一种情况下，催化剂使用直射阳光减少CO2。尽管这两种方法在实验上是不同的，但它们在显微镜下是相似的，都是从催化剂表面电子转移时的CO2活化开始。在这一点上，我相信这两种方法都将主宰未来。“

该团队正在努力揭示随后的反应步骤，以了解如何进一步转化二氧化碳，并开发基于土壤丰富元素(如铜(铜)和锡(锡))的优质催化剂。

这是真正的基础研究或基础研究的另一个例子。对于所有的二氧化碳回收研究，它可能会令人惊讶，它主要来自于直觉，创造力和决心所引导的反复试验。现在可能很快就会提速。

但要记住，二氧化碳在碳燃料燃烧的排放物中所占的比例很大。全球变暖大气的概念并不那么实用，但现在开始并建立一个基于人类的碳循环看起来更接近了好好把二氧化碳歇斯底里带出气候变化讨论。

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